Карьера Натали началась совершенно случайно, когда она, будучи 11-летней школьницей, зашла с подружками в пиццерию.

Там, по судьбоносному для неё стечению обстоятельств, проходил конкурс одного из модельных агентств. По результатам этого состязания победительница должна была получить контракт на рекламу парфюмерной продукции косметического гиганта «Revlon», от чего Портман пришла в восторг и загорелась желанием поучаствовать. По итогу этого кастинга первое место досталось именно ей.